Die Bestände des Staatsarchivs Graubünden dokumentieren im wesentlichen die staatliche Entwicklung Graubündens seit der Entstehung der Republik der Drei Bünde. Durch Zwischen- und Teilbündnisse des 1367 entstandenen Gotteshausbundes, des 1424 beschworenen Oberen oder Grauen Bundes und des 1436 aus der Erbmasse des letzten Grafen von Toggenburg gebildeten Zehngerichtenbundes entwikelte sich im Laufe des 15. Jahrhunderts eine indirekte Bundesgemeinschaft. Erst im Jahre 1524 gaben sich die Drei Bünde durch einen Bundesvertrag eine einheitliche Organisation, die bis 1798 in Kraft blieb. Zwischen 1512 und 1797 bilden das Veltlin sowie die Grafschaften Bormio und Chiavenna Untertanenlande Bündens. Der staatspolitischen Entwicklung entsprechend gliedert sich das Staatsarchiv Graubünden wie folgt:

1. Archiv der Drei Bünde, bis 1798
2. Helvetisches Archiv, 1798-1803
3. Kantonales Archiv, seit 1803
4. Dauerdeposita, Deposita

Dazu kommen die reichhaltigen Privatarchive der regimentsfähigen Familien sowie die Sammlung von Handschriften aus Privatbesitz.